Nesse período ele passou a explorar o seu inconsciente, registrando por meio de escrita e desenhos, experiências resultantes da sua imaginação e dos seus sonhos, desenvolvendo assim a técnica que mais tarde seria conhecida como imaginação ativa.
Por meio desse processo, Jung passou a registrar, inicialmente nos chamados Livros Negros, também conhecidos por Cadernos da Transformação, seus conteúdos pessoais inconscientes, escritos e desenhados.
Mais tarde, revisou esses registros, transcreveu-os e acrescentou suas reflexões. Esse livro, que ficou conhecido como Livro Vermelho, ou Liber Novus, foi lançado mesmo incompleto, em 2009, após sua morte.